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我所发现金属与惰性非氧化物载体之间的金属—载体强相互作用

  近日,我所催化基础国家重点实验室傅强研究员和包信和院士团队在金属与载体界面催化研究方面取得新进展。该团队发现了过渡金属催化剂与惰性的六方氮化硼(h-BN)载体之间存在经典的金属—载体强相互作用(Strong Metal-Support Interaction, SMSI)。

  金属—载体强相互作用是多相催化研究领域中的最重要概念之一。该现象是指当金属担载于活性的可还原氧化物载体上时,在一定的预处理或催化反应条件下,金属纳米粒子被载体衍生的材料包裹和去包裹的过程,以及由此对催化反应性能产生的重要影响。

  本工作中,研究人员发现惰性的h-BN片层负载金属Ni催化剂在甲烷二氧化碳干重整(DRM)反应中表现出优异的性能,原位表征证明反应气氛中的CO2和H2O组分可以促进Ni/h-BN界面处h-BN片层被氧化刻蚀形成纳米孔洞(nanopits)结构,同时Ni粒子表面被氧化硼(BOx)薄层包裹;包裹和去包裹过程可以通过DRM反应和H2还原进行可逆控制,呈现出经典的SMSI现象。这是首次在惰性的非氧化物载体担载金属催化剂中发现这一现象,在h-BN担载的其他过渡金属催化剂如Fe,Co和Ru中也普遍存在。此外,金属/h-BN体系中发生的DRM反应诱导SMSI效应会增强该催化过程,实验和理论计算结果表明,界面处的载体通过刻蚀形成的纳米孔洞限域金属粒子并阻止其团聚,同时金属粒子表面形成的无定形BOx包裹层与金属协同作用,使得Ni/h-BN催化剂同时具有抗积碳和抗烧结的性能。

一分快三在线计划网站  相关工作发表在《美国化学会志》()上。该工作得到了国家自然科学基金科学中心、科技部重点研发计划、中科院先导B及洁净能源创新研究院合作基金等项目的资助。(文/图 董金虎)

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